绍兴二十七年（1157年），朱熹任满罢归 。回来途中，再见李侗于延平 。绍兴二十八年（1158年），朱熹已意识到“妄佛求仙之世风，凋敝民气，耗散国力，有碍国家中兴”，打算重新踏上求师之路，决心拜李侗为师 。为表诚心，他舍弃舟车，步行三百余里，求学于李侗 。朱熹师事李侗，是其思想一个大转变时期，经历一次他自称为“尽废所学”的自我否定，认识到自己过去所学佛教禅学思想空言无实，完成了逃禅归儒的思想升华，世界观豁然开朗 。因得承袭二程“洛学”的正统，奠定了朱熹以后学说的基础 。他当时题写的“鸢飞鱼跃”四个大字，就是这种开朗心情的传神写照 。
朱熹归自同安，不求仕进，主要进行教育和著述活动 。绍兴三十二年（1162年），宋孝宗即位，诏求臣民意见 。朱熹应诏上封事，力陈反和主战、反佛崇儒的主张，详陈讲学明理、定计恢复、任贤修政的意见 。隆兴元年（1163年）十月，朱熹应诏入对垂拱殿，向宋孝宗面奏三札：一札论正心诚意、格物致知之学，反对老、佛异端之学；二札论外攘夷狄之复仇大义，反对和议；三札论内修政事之道，反对宠信佞臣 。但当时汤思退为相，主张和议 。朱熹的抗金主张没有被采纳 。十一月，朝廷任朱熹为国子监武学博士 。朱熹辞职不就，请祠归崇安 。
乾道三年（1167年）八月，朱熹在林择之、范念德的陪同下前往潭州（今长沙）访问湖湘学派代表张栻 。朱熹此时正当壮年时期，著作接连问世，盛名渐播 。张栻，字敬夫，师从胡宏，学有专长，自成一派，号称湖湘学派，朱熹对他早有敬仰之心 。朱熹和张栻进行了一次中国学术史、教育史上最著名的会讲——朱张会讲，开创了会讲之先河 。两人的讨论从太极之理上展开并最终趋于一致 。朱、张会讲于岳麓书院，从各地赶来听者达数千人 。在岳麓书院讲堂，朱熹手书“忠孝廉节”四个大字，后被书院奉为校训 。在经过两个月的岳麓讲学后，朱熹在张栻的陪同下游南岳衡山 。在一路的游览中，眼前的无边风景，不时牵动他们的诗兴，他们一边游览一边唱酬 。几天里，他们共得诗一百四十九篇，合编为《南岳唱酬集》 。下了衡山，从岳宫到槠州一百八十里，朱熹和张栻就还有争议的问题进行了临别前的讨论 。两人朝夕在船中，讨论《中庸》之义三天三夜未曾合眼 。朱熹与张栻分手后，携弟子范念德、林择之东归，一路轮流更换唱和 。到达崇安后，将东归旅途中所作的二百余篇诗文，汇集成《东归乱稿》一书 。
乾道四年（1168年），崇安发生水灾 。朱熹力劝豪民发藏粟赈饥，还向官府请贷粮食六百斛散发于民，使民不致挨饿 。乾道五年，朱熹悟到“中和旧说”之非，用“敬”和“双修”思想重读程颢、程颐著作，从全新角度独创“中和新说” 。这是在学术史上具有划时代意义、影响十分深远的重大事件，标志朱熹哲学思想的成熟 。九月，朱熹母去世，朱熹建寒泉精舍为母守墓，开始了长达六年之久的寒泉著述时期 。
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